УДК

546.791.027

Сведения об авторах

Е.Ю. Яковлев*, Г.П. Киселёв*, С.В. Дружинин*, С.Б. Зыков*
*Федеральный исследовательский центр комплексного изучения Арктики РАН

Аннотация

С момента открытия явления фракционирования четных изотопов урана (эффект Чердынцева–Чалова) среди ряда исследователей сложилось устойчивое убеждение, что разделения изотопной пары урана ²³⁴U и ²³⁸U в минеральных системах не происходит, и фракционирование возможно только при переходе из твердой фазы в жидкую по причине различной подвижности изотопов. Наблюдаемые избытки изотопа ²³⁴U в суммарном уране различных минералов и горных пород, возраст которых значительно превышает период установления секулярного равновесия, объяснялись аутигенным происхождением или выравниванием фона миграционного урана. Позднее было установлено, что в рудных минералах наблюдается неравновесный уран, происхождение которого трудно объяснить аутигенной природой. Однако в настоящее время проблема кинетики ²³⁴U и формирования вариаций изотопного отношения ²³⁴U/²³⁸U в природных средах остается не решенной. В связи с этим возникла идея провести эксперимент по наблюдению за формированием неравновесного урана при образовании твердой фазы из раствора с известным изотопным составом на примере кристаллизации воды при замерзании, как самой доступной экспериментальной системы. Выполнены экспериментальные исследования изотопного фракционирования урана в процессе образования кристаллов льда при частичном замораживании замкнутого объема воды. Показано, что лед при формировании обедняется изотопом ²³⁴U, а остаточная вода обогащается радиогенными атомами урана. Установлено, что материнский нуклид ²³⁸U и дочерний продукт ²³⁴U, связанные между собой единой цепочкой распада, в процессе образования твердой фазы ведут себя по-разному, что подтверждает существование в воде урана в двух формах: растворенный уран в виде отдельных соединений и уран, находящийся в частице минерала, оторванного ядром отдачи ²³⁴Th от горной породы при переходе в воду.

Ключевые слова

изотопы урана, альфа-распад, кристаллы льда, фракционирование изотопов, 234U/238U

Список литературы

1. Ферронский В.И., Поляков В.А. Изотопия гидросферы Земли. М., 2009. 632 с.
2. Васильчук Ю.К. Экспериментальное изучение изотопного фракционирования при конжеляционном льдообразовании // Криосфера Земли. 2011. Т. XV, № 3. С. 51–55.
3. Чердынцев В.В., Чалов П.И. Естественное разделение 234U и 238U // Открытия в СССР. М., 1977. С. 28–31.
4. Чердынцев В.В. Уран-234. М., 1969. 299 с.
5. Чалов П.И. Изотопное фракционирование природного урана. Фрунзе, 1975. 236 с.
6. Koide M., Golberg E. 234U/238U Ration in Sea Water // Prog. Oceanography. 1965. Vol. 3. P. 173.
7. Киселёв Г.П. Четные изотопы урана в геосфере. Екатеринбург. 1999. 220 с.
8. Riotte J., Chabaux F. ( 234U/238U) Activity Ratios in Freshwaters as Tracers of Hydrological Processes: The Strengbach Watershed (Vosges, France) // Geochimica et Cosmochimica Acta. 1999. Vol. 63, № 9. P. 1263–1275.
9. Roback R.C., Johnson T.M., McLing T.L., Murrell M.T., Luo S., Ku T.-L. Uranium Isotopic Evidence for Groundwater Chemical Evolution and Flow Patterns in the Eastern Snake River Plain Aquifer, Idaho // Geological Society of America Bulletin. 2001. Vol. 113, № 9. P. 1133–1141.
10. Luo S., Ku T.-L., Roback R.C., Murrell M.T., McLing T.L. In-situ Radionuclide Transport and Preferential Groundwater Flows at INEEL (Idaho): Decay-series Disequilibrium Studies // Geochimica et Cosmochimica Acta. 2000. Vol. 64, № 5. P. 867–881.
11. Maher K., DePaolo J.C., Christensen J.N. U–Sr Isotopic Speedometer: Fluid Flow and Chemical Weathering Rates in Aquifers // Geochimica et Cosmochimica Acta. 2006. Vol. 70. P. 4417–4435.
12. Osmond J.K., Rydell H.S., Kaufman M.I. Uranium Disequilibrium in Groundwater: An Isotope Dilution Approach in Hydrologic Investigations // Science. 1968. Vol. 162, № 3857. P. 997–999.
13. Grzymko T.J., Marcantonio B.A., McKee C.M., Stewart C.M. Temporal Variability of Uranium Concentrations and 234U/238U Activity Ratios in the Mississippi River and Its Tributaries // Chemical Geology. 2007. Vol. 243. P. 344–356.
14. Maher K., DePaolo J.C., Lin F. Rates of Silicate Dissolution in Deep-Sea Sediment: In Situ Measurement Using U-234/U-238 of Pore Fluids // Geochimica et Cosmochimica Acta. 2004. Vol. 68, № 22. P. 4629–4648.
15. Andersen M.B., Erel Y., Bourdon B. Experimental Evidence for 234U–238U Fractionation During Granite Weathering with Implications for 234U/238U in Natural Waters // Geochimica et Cosmochimica Acta. 2009. Vol. 73. P. 4124–4141.
16. Киселёв Г.П. Прогноз месторождений полезных ископаемых и загрязнения геологической среды уран- изотопными методами: автореф. дис. ... д-ра геол.-минерал. наук. Архангельск, 2005. 50 с.
17. Пат. SU 970986. Способ поиска кимберлитов в районах проявления кимберлитового магматизма / М.П. Ежова, В.А. Поляков. 1981.
18. Малов А.И., Киселёв Г.П. Уран в подземных водах Мезенской синеклизы. Екатеринбург, 2008. 238 с.
19. Методика измерений объемной активности изотопов урана (238U, 234U, 235U) в пробах природных (пресных и минерализованных), технологических и сточных вод альфа-спектрометрическим методом с радиохимической подготовкой. М., 2013. 15 с.
20. Методическое руководство по уран-изотопному моделированию динамики подземных вод в условиях активного водообмена. Бишкек, 1991. 88 с.
21. Трапезников А.В., Молчанова И.В., Караваева Е.Н., Трапезникова В.Н. Миграция радионуклидов в пресноводных и наземных экосистемах. Т. 1. Екатеринбург, 2007. 480 с.